Du kannst nochmal den selben Speicher nehmen, auch wenn vermutlich zwischendurch schon mehrfach die Chipbestückung gewechselt wurde, musst du aber nicht.
2x4GiB zu den 2x2GiB ist auch kein Problem. Wobei 4GiB DDR2 Riegel richtig teuer sind, da kann es fast günstiger sein ein LGA775 DDR3 Board + DDR3 zu holen, oder gleich auf Core-i oder AM3(+) umsatteln.
Falls du doch noch DDR2 kaufen willst, solltest du drauf achten, dass alle Riegel auf dem Board mit gleichen Settings laufen, also DDR2-800 CL4-4-4-12 mit vermutlich 2,0-2,1V bei dir. Die neuen Riegel sollten dies dann auch schaffen können, bzw wenn nicht, laufen die alten Riegel auch langsamer, nicht dass man davon was merken würde.